2.1 지배방정식 유도

표면확산계수의 국부적 제어가 박막의 성장거동에 미치는 영향을 수치해석적으로 구하기 위하여 지배방정식을 구하였다. 격자상수의 차이로 인하여 압축응력을 받는 실리콘-게르마늄 박막의 표면이 일정속도로 성장할 때에, 박막의 높이는 h(x,y,t)로 표현되며, 초기두께 h₀을 갖는다. 기판은 음의 반공간(Half-space)인 Z<0에, 그리고 기판과 박막의 경계는 Z=0에 각각 해당된다. 박막은 탄성연속체(Elastic continuum)으로 간주되며, 나노구조물이 성장하는 과정에서 전위(Dislocation)의 생성은 고려하지 않는다. Fig. 1에 모식도를 나타내었다.

Figure 1

A definition on the mathematical domain for the numerical analysis

박막의 질량플럭스(Mass flux)와 화학포텐셜(Chemical potential)의 관계식은 다음 식 (1)과 같이 기술될 수 있다:

D_s는 표면확산계수를, c_s는 확산물질의 농도를, k_b는 볼츠만(Boltzmann) 상수를, Θ는 절대온도를, ∇_s는 표면기울기를, 그리고 χ는 화학포텐셜을 뜻한다. 화학포텐셜을 구성하고 있는 요소들은 아래 식 (2)와 같다:

U는 단위체적당 탄성변형에너지이며, Tekalign과 Spencer (2004)에 따르면 다음 식 (3)과 같이 표현된다:

또한, 식 (2)에서 γ_F는 박막의 단위면적당 표면자유에너지를, κ는 박막의 표면곡률을, ω는 습윤에너지(wetting energy)를, 그리고 Ω는 원자 부피를 뜻한다. 실리콘-게르마늄 박막과 실리콘 기판의 경계면에서 불연속적으로 변하는 물성치를 연속함수의 형태로 고려하기 위하여 식 (4)와 같이 나타나는 습윤에너지 항목을 고려한다(Kukta and Freund, 1997):

γ_s는 기판의 표면자유에너지이며, δ는 경계층의 천이구간 길이이다. 따라서, 박막의 최종적인 형상은 탄성변형에너지와 표면자유에너지의 조화로 결정되며, 그 때 표면의 성장속도는 다음 식 (5)와 같다:

박막의 온도가 균일한 상태를 가정한다면 확산계수를 상수로 고려할 수 있다. 하지만, 레이저 홀로그래피나 간섭계를 이용한 국소가열로 표면의 온도를 불균일하게 제어할 경우 확산계수는 공간변수에 대한 함수로 표현된다. 이를 지배방정식에 반영하기 위하여 표면확산계수 D_s를 아레니우스(Arrhenius) 식으로 표현한다:

D₀는 지수앞인자(pre-exponential factor)를, E_d는 표면확산에 대한 활성화 에너지를, 그리고 θ는 표면온도를 뜻한다. 이를 식 (5)에 대입하여 전개하면 식 (7)과 같다.

그러므로 지배방정식은 다음과 같이 표현된다:

무차원화를 위하여 h=αHl, x=lX, y=lY, z=lZ, t=γT, δ=lδ의 변수를 식 (8)에 대입하면 아래 식 (9)과 같은 비선형 지배방정식을 얻을 수 있다:

$\stackrel{\wedge ~}{{\mathit{\text{D}}}_s}{\nabla }_s^2(\widetilde{\text{ε}-}{\nabla }^2\mathit{\text{H}}-\frac{r}{{\mathit{\text{H}}}^2})$

특성길이를 뜻하는 l=γ_F/U₀은 표면에너지와 변형에너지밀도의 비율이며, α=H₀/l은 박막의 특성두께와 특성길이의 비율을 의미한다. δ는 표면에너지의 경계층 두께이며, τ=l⁴k_b/D₀γC_s와 이다. 또한, ⌉ - (2π/λ_h)는 변형에너지밀도(Strain energy density)를 의미하는데, λ_h는 박막표면의 초기섭동파장(Initial perturbation wavelength)을, 그리고 는 푸리에변환(Fourier transform)을 나타낸다. 또한, r=∆γ/πγ_F은 습윤에너지의 강도를, 그리고 ∆γ=γ_S-γ_F는 기판과 필름의 표면에너지 차이를 뜻한다.

결론적으로, 무차원 표면확산계수 는 공간변수에 대한 함수로 표현이 가능하고, 따라서 확산계수의 국부적 제어가 실리콘-게르마늄 박막의 성장에 영향을 미침을 알 수 있다. 식 (9)에서 최종적으로 구한 지배방정식의 해를 다음 절에서 수치해석적으로 고찰하고자 한다.

2.2 수치해석

본 논문에서는 유한차분법을 이용하서 수치해석의 해를 구하였으며, 공간에 대하여 2차 정확도의 중앙차분법을, 그리고 시간에 대하여 Gear’s method(BFD 알고리즘)를 사용하였다. 또한, 공간상으로 72×72개의 절점을, 그리고 시간에 대하여 ∆T0.01의 값을 취하였다. 해석영역의 경계에는 주기적 경계조건을 부여하였다. 정상상태의 해를 구하기 위하여 각 시간단계에서 박막표면의 평균성장속도를 구하였으며, 만일 그것이 초기평균성장속도의 1% 미만이면 해가 수렴하였다고 간주하였다.

또한, 시간에 대하여 성장하는 박막의 두께인 H(X,Y,T)를 계산하기 위하여 초기값(즉, 박막의 초기두께)이 필요한데, 전언한 ATG 불안정성 이론에 근거하여 다음과 같이 표현할 수 있다.

이 때, H₀은 필름의 초기평균두께를, A0은 박막의 초기섭동진폭을 나타낸다. 초기값으로 H₀=0.25, A₀=0.001, λ_h=3.0을 적용하였다. 또한, 실리콘 기판 위의 Si_0.5Ge_0.5 박막을 고려하고자 표면자유에너지에 대하여 γ_s=2.513J/m²와 γ_F=2.220J/m²를, 그리고 전단탄성률에 대하여 μ_F=45.7 GPa와 μ_S=50.9GPa를, 그리고 푸와송 비에 대하여 ν_S=0.278과 ν_F=0.276의 물성치를 적용하였다. 이로부터 탄성에너지밀도는 264.4MPa로 계산된다. a₀는 Si_0.5Ge_0.5 박막의 격자상수(5.55Å)와 실리콘의 격자상수(5.431Å)로부터 계산된다.

2.3 수치해석 결과 및 고찰

먼저, 박막이 안정상태에 있는지 확인하기 위하여 무차원 표면확산계수()가 상수인 경우에 대하여 해를 살펴 보았다. 그 결과는 Fig. 2와 같으며, 박막이 성장하지 않고 편평한 표면을 유지하는 것이 관찰된다.

다음으로는 확산계수 변조조건의 영향을 고찰한다. 레이저 간섭계 등을 이용하여 직선격자(line-grating) 간섭무늬를 박막표면에 조사하는 경우, 표면확산계수는 다음과 같이 표현된다.

Figure 2

The morphology of Si_0.5Ge_0.5 film without local surface diffusivity enhancement

Figure 3

Alignment of Si_0.5Ge_0.5 surface structures

이 때 λ_D=12.0이며 이는 초기섭동파장(λ_h=3.0)보다 길다. 박막의 초기조건은 식 (11)과 동일하다. Fig. 3(a)가 그 결과를 보여주는데, 박막이 성장하여 정상상태에 이르면 산등성이(Ridge) 모양의 구조물이 형성된다. 삽도는 변조조건의 강도를 XY평면상으로 나타낸다. 또한, 식 (13)의 변조파장을 λ_D=6.0과 4.0으로 단축시켰을 때에는 단위면적당 성장하는 구조물의 주기가 짧아지는 것을 알 수 있다. 그 이유는 식 (5)에서 알 수 있듯 표면확산에 의하여 자기조립이 일어나므로 해석영역 내 질량보존의 법칙이 적용되기 때문이다. 이로부터 다음과 같은 결론을 도출할 수 있다. 편평한 표면을 갖는 박막의 표면확산계수를 국부적으로 활성화시키면 나노구조물을 형성할 수 있으며, 변조조건에 따라 단위영역 내에 성장하는 패턴의 배열형태를 바꿀 수 있다. 이는 포토리소그래피를 병행하지 않고서도 적정 조건의 국부적 열처리만으로 구조체의 정렬을 가능케 하므로 나노기기의 제작을 위한 바텀업 방식의 공정기법을 제안한다.